Στις αρχές του 20<sup>ου</sup> αιώνα αρχίζει να γίνεται με σαφήνεια ο διαχωρισμός μεταξύ της έννοιας του μορίου και της έννοιας του ατόμου. Έτσι προκύπτει η αναγκαιότητα για τον ποσοτικό προσδιορισμό ενός μακροσκοπικού μεγέθους που θα δείχνει πόσα στοιχειώδη σωματίδια περιέχονται σε μία «ποσότητα ουσίας». Ο GeorgeΤζορτζ GorinΓκόριν αναφέρει ότι ο πρώτος που εισάγει την έννοια του mole ως μονάδα μέτρησης της «ποσότητας μίας ουσίας» είναι ο [[Βίλχελμ Όστβαλντ|Wilhelm Ostwald]] που το 1900 αναφέρει: [. . . das in Grammen augedruckte [. . .] Molekulargewicht eines Stoffes soll fortan ein Mol heissen] (Το αναγόμενο σε γραμμάρια μοριακό βάρος θα ονομάζεται Mol από εδώ και πέρα). Ο ίδιος αργότερα συνδέει το mole και με τον γραμμομοριακό όγκο του ιδανικού αερίου σε συνθήκες STP: [eine solche Menge irgendeines Gases, welche das Volum von 22412 cm³ im Normalzustand einnimt nennt man ein Mol]" (μία τέτοια ποσότητα ιδανικού αερίου που καταλαμβάνει όγκο 22.412 dm<sup>3</sup> σε κανονικές συνθήκες θα ονομάζεται 1 mol). Ο OstwaldΌστβαλντ προτιμάει τον όρο mole (moles: μεγάλη μάζα) για να εκφράσει την έννοια «gram-molecule» που χρησιμοποιείται στην εποχή του καθώς η λέξη «molecule» προϊδεάζει ότι πρόκειται για μικρή μάζα.
Ο ορισμός του mole μέχρι τα μέσα του εικοστού αιώνα διχάζει τους φυσικούς και τους χημικούς. Η διεθνής ένωση φυσικών IUPAPIUPAC το ορίζει σαν την ποσότητα ατόμων που περιέχονται σε 16 γραμμάρια του ισοτόπου του οξυγόνου-16 (<sup>16</sup>Ο) ενώ η διεθνής ένωση χημικών IUPAC το ορίζει σαν την ποσότητα ατόμων που περιέχονται σε 16 γραμμάρια οξυγόνου (σύνηθες μείγμα ισοτόπων). Η διαφορά μεταξύ των δύο αυτών ορισμών είναι βέβαια πολύ μικρή αλλά ικανή να επιφέρει σύγχυση στις αναφορές των πειραματικών μετρήσεων. Το 1960 οι δύο ενώσεις συμφωνούν στο σημερινό ορισμό του mole και το 1971 γίνεται δεκτός από το 14<sup>ο</sup> συνέδριο μέτρων και σταθμών (CGPM). Το 1980 το CIPM διευκρινίζει ότι στον ορισμό του mole τα άτομα του άνθρακα-12 (<sup>12</sup>C) θα πρέπει να είναι ελεύθερα από χημικούς δεσμούς και στη θεμελιώδη ενεργειακή τους κατάσταση.
